山西煤化所在CO?低溫甲烷化催化劑研究中取得重要進(jìn)展
在CO2眾多的轉(zhuǎn)化方向中，加氫合成甲烷相較于其它反應(yīng)（如合成甲醇）具有更溫和的反應(yīng)條件和更高的轉(zhuǎn)化率，更容易實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。該過程將H2轉(zhuǎn)換為能量密度更高的甲烷，可以利用現(xiàn)有的甲烷儲存和運(yùn)輸基礎(chǔ)設(shè)施來拓寬能源應(yīng)用范圍；這一技術(shù)在提升工業(yè)廢氣的熱值上也有良好的應(yīng)用前景。
山西煤化所趙寧研究員和肖福魁研究員團(tuán)隊(duì)就CO2甲烷化的反相ZrO2/Ni催化劑及相關(guān)反應(yīng)機(jī)理展開了研究，相關(guān)成果以“The Inverse Configuration Confers High Activity and Stability to ZrO2/Ni Catalysts for CO2?Methanation”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。
CO2甲烷化要實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定、低成本的工業(yè)化運(yùn)行，核心挑戰(zhàn)在于開發(fā)性能優(yōu)異的催化劑。由于該反應(yīng)是強(qiáng)放熱反應(yīng)，因此對催化劑的低溫活性和長期穩(wěn)定性要求極高。
在本研究中，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了均勻分布的反相ZrO2/Ni催化劑并對制備工藝進(jìn)行了優(yōu)化，通過調(diào)整Zr和Ni的比例，實(shí)現(xiàn)了金屬-氧化物相互作用的調(diào)控，提高了催化劑的低溫活性。催化劑在持續(xù)和循環(huán)穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)中都體現(xiàn)出了良好的反應(yīng)性能。與純鎳和傳統(tǒng)催化劑的比較分析結(jié)果表明，反相催化劑之所以具有更好的低溫活性，是因?yàn)镹i作為基礎(chǔ)提供了強(qiáng)的解離H2的能力，并通過氫溢流效應(yīng)還原了部分ZrO2，進(jìn)而產(chǎn)生大量氧空位作為CO2的吸附和活化位點(diǎn)。反應(yīng)過程中CO路徑和HCOO鹽路徑同時(shí)存在，并且互相協(xié)同。催化劑高的穩(wěn)定性則得益于催化劑簡單、均勻且穩(wěn)定的構(gòu)造。
此外，本研究還討論了積碳對不同反應(yīng)途徑的影響。反相ZrO2/Ni催化劑表現(xiàn)出的低溫高效、穩(wěn)定、廉價(jià)易制備的特點(diǎn)，為CO2甲烷化工業(yè)催化劑的研發(fā)提供了有價(jià)值的參考。
反相構(gòu)型的ZrO2/Ni催化劑示意圖
反相催化劑的反應(yīng)性能
不同反應(yīng)路徑間可能通過熱作用相互協(xié)同
（609課題組）
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